Thesis /

ROMDOC-THESIS-2016-615

Materiale nanostructurate oxidice marcate cu sonde de spin în vederea elucidării structurii şi a dinamicii moleculare

Rogozea, Elena Adina
2010-01-01

Abstract: ABSTRACT Dezvoltarea explozivă a metodelor de sinteză a materialelor oxidice nanostructurate prin metode specifice soft-nanotehnologiilor, precum şi funcţionalizarea acestora în vederea diversificării potenţialului lor aplicativ a impus utilizarea unui complex de tehnici instrumentale tot mai performante şi mai sofisticate în vederea elucidării caracteristicilor morfologice şi structurale ale acestor materiale mezoporoase. În acest context, utilizarea spectroscopiei RES prin intermediul sondelor de spin pentru evidenţierea structurii intime a acestor materiale precum şi a dinamicii la nivel molecular, este încă la început şi reprezintă un vast potenţial de explorare la nanoscară în corelaţie cu proiectarea şi obţinerea de noi materiale multifuncţionale. Din această perspectivă, lucrarea de faţă aduce contribuţii originale la dezvoltarea unor metode de investigare la nivel molecular prin utilizarea tehnicii RES a sondelor de spin pe o serie de materiale oxidice nanostructurate pe bază de alumină şi silice mezoporoase, precum şi sinteza şi caracterizarea de noi nanostructuri pe bază de silice obţinute pe sistem “template” de microemulsie. Referitor la obţinerea unor materiale pe bază de alumină, introducerea în procesul de sinteză a unor sonde de spin cu o structură analogă cu a surfactantului a permis urmărirea interacţiunilor în care sunt implicaţi aceştia din urmă în diferite etape ale preparării aluminelor mezoporoase. În ceea ce priveşte investigarea nanostructurii materialelor oxidice pe bază de silice funcţionalizată, sondele de spin legate covalent de grupările funcţionale organice ataşate de silicea mezoporoasă au furnizat informaţii legate de distribuţia acestor grupe pe suprafaţa matricii silicice şi a dinamicii acestora în diferiţi solvenţi la temperatura camerei sau în urma unor tratamente termice. Folosind o metodă combinată sol-gel în microemulsie au fost sintetizate trei tipuri de materiale cu structură ordonată: nanoclusteri de fullerenă (C60 NP), nanoclusteri de fullerenă înglobaţi în matrice silicică (C60/SiO2) şi nanoparticule de fullerenă învelite cu silice (C60/SiO2 NP). Proprietăţile acestor materiale le recomandă pentru aplicaţii în separări şi procese induse de lumină precum şi în conversia energiei solare. Prin tehnica RES a sondelor de spin s-a realizat şi studiul imobilizării nanoparticulelor de aur pe două tipuri de materiale mezoporoase (MCM-41 şi SBA-15) cu diametre de pori diferite şi al influenţei dimensiunii acestor pori asupra dinamicii liganzilor pe nanoparticule. Deşi acest studiu are caracter preponderent fundamental, informaţiile care se pot extrage din procedeele de sinteză propuse şi investigaţiile morfo-structurale aferente au aplicaţii directe în realizarea proceselor catalitice, dar şi pentru dezvoltarea de noi nanomateriale cu aplicaţii în procese de separare, în fenomene induse de lumină, conversia energiei solare, etc. ABSTRACT Soft-nanotechnologies methods specific for the synthesis of nanostructured oxide materials have been developed massively in the last few years. The functionalization of these mesoporous materials, necessary to enhance their applicative potential, imposed the use of a complex of improved and sophisticated instrumental techniques required for their morphological and structural characterization. In this area of research, the spin label technique specific for electron spin resonance (ESR) spectroscopy is still at the beginning. This method, able to investigate the internal structure of these materials and the dynamics at the molecular level has a large ability to analyze at nanometer scale and to correlate the properties of the particle with that of the new compound obtained. From this point of view, this paper brings new contributions to the development of the investigation methods at the molecular level, by using ESR spin label technique for the characterization of the molecular dynamics on some silica and alumina mesoporous materials. Also, some new silica nanostructures based on a microemulsion template have been synthesized and characterized. During the synthesis process of the mesoporous alumina materials it was possible to analyze, at the molecular level, the interactions in which the surfactant “template” is involved, as there were included spin labels with a structure similar with that of the surfactant itself. The spin labels covalently bounded to the organic functional group attached on the mesoporous silica surface brought to light some information about the distribution of these groups on the silica surface and also on theyr dynamics in solvents with different polarities at room temperature or thermally treated. Using microemulsion systems as templates for sol-gel technique three types of materials with an ordered structure have been synthesized: uncoated nanoclusters (C60 NP), silica coated nanoparticles (C60/SiO2 NP) and C60 silica based composite materials (C60/SiO2). The properties of these materials recommend them for applications in light-induced charge separation and solar energy conversion. The study of immobilisation of gold nanoparticles on two types of mesoporous materials (MCM-41 and SBA-15) that have different pore diameters and on the influences of pore diameter on the ligand dynamics on the nanoparticles were also investigated using ESR spin label technique. Even though this study has mainly a fundamental character, the information that could be drawn out from the synthesis processes proposed and the morphological and structural investigation have direct application in catalytical processes, where these nanostructures are commonly used and also, on the development of new materials with applications in light-induced charge separation and solar energy conversion.

Keyword(s): Nanoparticule -- Oxizi -- Teză de doctorat ; Nanostructură mezoporoasă -- Sinteză -- Teză de doctorat
OPAC: See record in BC-UPB Web OPAC
Full Text: see files

Similar records

 

People who viewed this page also viewed:

(283)  Optimizarea conceptuală şi operaţională a instalaţiilor chimice multiscop - Voinescu, Sorin - ROMDOC-BC_UPB-THESIS-2003-000000054 (274)  Tehnologiile informării şi comunicării : suport de curs - Curta, Olimpia - ROMDOC-BOOK-2007-005 (269)  Cercetări privind monitorizarea, diagnosticarea şi modelarea generatoarelor sincrone din centralele electrice - Catrinoiu, Mircea - ROMDOC-THESIS-2017-1371 (266)  Contribuţii la îmbunătăţirea calităţii şi securităţii serviciilor bazate pe IP în reţele inteligente de telecomunicaţii - Gherghina, Cătălina - ROMDOC-THESIS-2020-2017 (263)  Diskontinuierliches Zahnflankenprofilschleifen mit Korund - Schlattmeier, Heiko - ROMDOC-BC_UPB-THESIS-2004-000001172

 

Rate this document:

Be the first to review this document.

Discuss this document:

Start a discussion about any aspect of this document.